宰相裴度薦為興元書記,所作文檄豪健,一時推許。元輿負才,銳意進取。太和五年(831)上疏自薦,反複八萬言,文辭精粹,出入今古,獲文宗李昂嘉許。以擅文敢諫著稱。宰相李宗閔謂其浮躁誕肆不可用。及李訓得寵,召為左司郎中,充知雜事侍禦史。九年七月權禦史中丞。文宗省察記錄囚徒罪狀,因元輿奏辨明審,九月升禦史中丞,以本官兼刑、兵兩部侍郎,同平章事。時宦官仇士良專權。十一月,李訓、舒元輿和鳳翔節度使鄭注等,密謀內外協勢,鏟除宦官勢力。以左金吾衛石榴樹上夜有甘露為名,誘使仇士良等往觀,謀加誅殺。因所伏兵甲暴露,事敗。元輿單騎出走,為仇士良神策軍生擒,不日遭腰斬。史稱"甘露之變"。弟元褒、元肱、元迥官同時。元褒早卒,餘全被族誅。所著《牡丹賦有序》一篇,時稱其工,一日,文宗繞欄微吟,為之泣下。大中八年(854)昭雪。著有《舒元輿集》,以散佚。《全唐文》錄存其文16篇。其文《貽諸第勵石命》 、《錄桃源畫記》收入《唐代散文選》,其詩入《全唐詩》6首。